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- 学术前沿|钌表面的界面水和反应中间体在碱性析氢反应中的作用
作者通过原位 拉曼光谱 和理论计算相结合的方法同时获得了Ru表面、界面水、*H和*OH中间体的动态光谱证据，研究结果揭示了催化剂价态对界面水、中间体的调控会提高催化活性。 关键创新： 钌的表面在反应电位范围内具有不同的价态，不同价态的钌解离界面水的方式不同，生成两种不同的*H，导致活性不同；更高价态的合成钌有利于HER。 核心内容解读： 图1 核壳纳米粒子 增强拉曼光谱研究碱法HER过程及55 nm Au@2 5 nm Ru核壳NPs的相关表征示意图。 通过构建Au@Ru核壳NPs，采用核壳纳米粒子增强拉曼光谱研究碱性HER过程，如 图1a 所示。 纳米粒子粒径均匀，分散性好，Au核直径约55 nm，Ru壳厚度约2 5 nm，未观察到明显针孔。
- Revealing the role of interfacial water and key intermediates at . . .
We simultaneously capture dynamic spectral evidence of Ru surfaces, interfacial water, *H and *OH intermediates Ru surfaces exist in different valence states in the reaction potential range,
- 郑南峰、傅钢团队Nat. Catal. ：碱金属离子如何促进催化加氢？
Ru (Na) 和Ru (H)的初始TOF都不错，但后者活性迅速下降，而前者表现出了优异的催化稳定性，在32小时内未观察到活性明显下降。 对新制备及使用过的两种钌催化剂样品的表征结果表明，在催化过程中，Ru (H)催化剂的钌物种会团聚为钌纳米颗粒，而Ru (Na)催化剂仍然以单原子分散中心形式存在。 这意味着邻近Na+离子的存在，或许可以稳定Al2O3上的单原子分散Ru位点以防止在苛刻的加氢条件下团聚。 图2 Na+的关键作用。 图片来源：Nat Catal 准原位X-射线光电子能谱（XPS）研究结果表明，当Ru (H)在150 °C下进行H2处理2 h时，主要的钌物种被还原；而相比之下，在相同条件下Ru (Na)中超过95％的钌物种仍保持其+3的氧化态。
- AM：相邻Ru位点协同反应动力学，碱性介质高效析氢！ - 腾讯网
近年来，钌 (Ru)基HER系统因其杰出的催化活性、与Pt相当的H2O结合能力、低成本、以及优于Pt基系统的高耐久度等优势，而在碱性介质HER过程中备受关注。 然而，在碱性介质中实现Ru基催化剂的高效反应过程仍然具有挑战性，其主要问题在于缓慢的水解离会导致质子的供应不足，以及关键中间体在催化剂上的吸附 脱附较差。 毫无疑问，如何同时解决上述挑战，是开发高性能Ru基电催化剂用于碱性HER的一个十分关键但非常困难的问题。 在碱性HER过程中，Volmer步骤 (H2O解离)通常被认为是速率决定步骤 (RDS)。 近年来的研究发现，H2O分子的活化能与氢氧化物 (OH)的吸附强度有关，在碱性条件下过强的OH吸附会削弱HER活性。
- Breakthroughs and prospects in ruthenium-based electrocatalyst for . . .
The small ΔG B (H 2 O) (0 45 eV) value of Ru (1 0 1), its large |ΔG(H*)| (0 52 eV) leads to inhibition of the hydrogen absorption desorption due to high adsorption of H* on the catalytic surface Interatomic charge redistribution resulted in optimized ΔG(H*) and ΔG B (H 2 O), and robust Ru-support interaction endows the catalyst with
- Angew：利用RuCo合金纳米片优化Ru位点的氢键结合实现 . . .
Ru位点上的氢键（Ru-H）是限制其HER活性的重要因素。 近日，中南大学刘敏教授，德国慕尼黑大学Emiliano Cortés报道了通过调节Ru-H相互作用，展示了一种高效的RuCo ANSs碱性HER催化剂。 文章要点 1）密度泛函理论（DFT）计算表明，Ru-H结合能的实质是Ru的4dz2轨道与H的1s轨道之间的强相互作用。 Ru位点与衬底（Co和Ni）之间的电荷转移导致Ru的4dz2带中心适当下移，导致RuCo体系中H*的吉布斯自由能为0 022 eV，远低于纯Ru体系的0 133 eV。 2）研究人员采用快速共沉淀法制备RuCo ANSs，然后进行温和的电化学还原。 结构表征结果表明，Ru原子以xy平面对称和z向不对称配位的孤立活性中心嵌入到Co衬底中。
- Nat. Comm. : 氢溢流再次发力，极大提升中性pH环境析氢 . . .
在此，我们发现，在中性电解液中，Ru纳米颗粒（Ru NPs）负载的 氧缺陷三氧化钨 （WO3-x）的析氢活性较商业Ru C电催化剂提升了24 0倍之多。 缺氧的WO3-x被证明具有储存质子的能力，所存储的质子可以在阴极电位下转移到Ru NPs表面，从而显著增加了Ru NPs表面的氢覆盖度，使得Ru表面的决速步从水解离转变为氢重组。 要点一： 首先测试了商业Ru C （5 wt %）电催化剂在1 0 M PBS中的HER活性。 结果如下图a所示，Ru C催化剂展现出了较差的活性。 随后，通过使用微动力学模型拟合极化曲线，发现中性介质中HER的水解离步骤在Ru C上受限，导致反应过程中Ru表面上的θH较低，抑制了后续的Tafel或Heyrovsky反应（图b）。
- Angew. Chem. ：碳点负载Ru诱导的CoRu合金晶格形变用于 . . .
钌（Ru）是一种价格仅为铂（Pt）的三分之一的贵金属，而Ru-H键的键能与Pt-H键键能较为接近，Ru和H原子之间的强相互作用降低了H2的解吸效率，减缓了整体的HER动力学，因此将Ru引入到Co中可以平衡金属与H原子的相互作用，加快H2的解吸效率。 此外，由于原子半径的不同（Co：126 pm，Ru：132 pm），将Ru引入到Co中能够引起CoRu合金的晶格拉伸，改变其晶格参数和成键电子能级，进一步地提升催化性能。
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